En étudiant les perturbations du mouvement d'Uranus, il fut conduit à envisager l'existence d'une planète plus lointaine dont il calcula la position dans le ciel, permettant ainsi la découverte de Neptune par l'Allemand J. Galle (1846). Directeur de l'Observatoire de Paris (1854-1870 et 1873-1877), il s'attacha surtout à élaborer une théorie du mouvement de la Lune et organisa la centralisation et la diffusion des informations météorologiques en France et en Europe.