Il est connu pour ses deux ouvrages fondamentaux : Analyse mathématique de la logique (1847) et Recherches sur les lois de la pensée (1854). Il s'y efforce de rapprocher la logique des mathématiques, tout en considérant qu'il n'est pas dans la nature des mathématiques de s'occuper des notions de nombre et de quantité. Cette application de l'algèbre à la logique des classes a donné naissance à l'algèbre de Boole.